Experimentelle Untersuchung von Bindemitteln auf Basis von Reisschalenasche und Eierschalenkalk zur Bodenstabilisierung unter Säureangriff

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 7542 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Diese Studie bewertet die Verwendung von Reisschalenasche (RHA), Eierschalenkalk (ESL) und RHA-kommerziellem Kalk (CL) als alternative Bindemittel zur Stabilisierung toniger Böden sowie die Leistung von Boden-Bindemittel-Mischungen unter Säureangriff. Zur Analyse der Reaktivität durch Batch-Tests mit einer Schwefelsäurelösung wurde ein zentrales Verbunddesign durchgeführt. Das physikalische und mechanische Verhalten wurde durch Verdichtungstest und uneingeschränkte Druckfestigkeit (UCS) bewertet. Reaktivitätstests zeigten eine bessere Neutralisierung des Säuregehalts von Schadstoffen bei Mischungen mit ESL. Die höchste Druckfestigkeit, Reaktivität und teilweise Einkapselung toxischer Elemente sind mit der Anwendung von 30 % RHA und 6 % ESL im Boden verbunden. AC-S-H-Gel wird anhand des XRD-Musters in schwach kristallinen Phasen beobachtet. Die Anwendung von RHA-ESL in Böden, die saurem Angriff ausgesetzt sind, ist unter Umweltgesichtspunkten machbar. Es wird empfohlen, die RHA-Mahlprozesse in Kombination mit der Mischungsfestigkeit im Laufe der Zeit zu analysieren und ihre Anwendung in undurchlässigen Barrieren auf Deponien zu testen.

Feste Abfälle stellen auf globaler Ebene ein wachsendes Problem dar, vor allem aufgrund des Bevölkerungswachstums und des Konsumverhaltens1. Ein großer Abfallverursacher ist die weltweite Reisproduktion, bei der jährlich schätzungsweise 750 Millionen Tonnen Reishülsen anfallen2. Darüber hinaus gibt es ein neues Forschungsgebiet zur Bewertung von Abfällen aus dem Lebensmittelsektor, der Eierschale. Weltweit fallen jährlich 4,91 Millionen Tonnen Eierschalenabfall an, in Brasilien sind es 278.250 Tonnen3.

Bei der Reisverarbeitung entstehen 160 Millionen Tonnen Abfälle aus Reisschalen, die auf Mülldeponien2 oder für Energiezwecke4 landen. Der für Energiezwecke genutzte Teil der Reisschalen wird regelmäßig als Brennstoff in Kesseln zur Energieerzeugung verwendet und erzeugt nach der Verbrennung einen neuen Abfall: Reisschalenasche (RHA). RHA gilt aufgrund seiner Quelle amorpher Kieselsäure4 als Puzzolan; was die Anwendung von RHA an mehreren Zielorten fördert, beispielsweise bei der Herstellung von Beton5,6,7, Mörtel8,9, Bodensanierungsprozessen10, Adsorption11; Aufbau von Geopolymeren12 und Abwasserbehandlung13.

Die Eigenschaften von RHA und sein Potenzial als puzzolanisches Material hängen stark von den Methoden und Bedingungen ab, unter denen das RHA entstanden ist4,14. RHA aus verschiedenen Industrien kann unterschiedliche amorphe Kieselsäuregehalte und spezifische Oberflächen sowie andere unterschiedliche Eigenschaften aufweisen, die noch wenig erforscht sind14,15. Daher ist nicht nur die Charakterisierung von RHA wichtig, sondern auch die Erforschung seiner Verwendung in Mischungen mit Materialien, die die Alkalität der Umgebung erhöhen (z. B. Kalk).

In diesem Zusammenhang wurde in vielen Studien die Verwendung von Eierschalenabfällen als alternative Kalziumquelle für verschiedene geotechnische und zivile Bauanwendungen untersucht3,16,17,18,19,20. Darüber hinaus wurde in Studien festgestellt, dass sich Eierschalenkalk (ESL) zusammen mit einer puzzolanischen Quelle wie RHA als ausgezeichnetes Material zur Bodenstabilisierung erweist und ein nachhaltigeres Bindemittel als Dolomitkalk darstellt, da er die Gewinnung und Verbesserung von Kalksteinmineralien vermeidet4,20,21.

Obwohl diese Studien die isolierte Anwendung von RHA und Eierschalenkalk für die Entwicklung neuer Materialien untersuchen, fehlen Studien, in denen diese beiden Materialien in einer Mischung verwendet werden, um das mechanische und reaktive Verhalten verdichteter toniger Restböden zu verbessern. Diese Mischungen können zum Beispiel auf wasserabweisende Barrieren auf Mülldeponien aufgetragen werden und sind dem Kontakt mit säurehaltigen Verunreinigungen aus der Abfall- oder Rückstandsentsorgung ausgesetzt. Diese Barrieren können eine Verschlechterung der Mikrostruktur verhindern und die Migration von Schadstoffen in den Untergrund verhindern22.

Dieses Papier füllt diese Lücke, indem es RHA-Eierschalenkalk mit handelsüblichem RHA-Kalk als alternative Bindemittel zur Bodenstabilisierung vergleicht. Es wurde ein experimenteller Entwurf durchgeführt, um Faktoren zu untersuchen, die die Reaktivität von Tonboden-RHA-Kalk-Mischungen erheblich beeinflussen könnten. Darüber hinaus wurden in Mischungen eine Charakterisierung der Reisschalenasche, ein Test der uneingeschränkten Druckfestigkeit, die Umweltverträglichkeit sowie chemische und mineralogische Analysen durchgeführt.

Abbildung 1 stellt die in dieser Studie verwendeten Materialien und Methoden dar, einschließlich: Materialcharakterisierung; Tests zur Bestimmung der Zusammensetzung des alternativen Bindemittels; und physikalisch-mechanische, umweltbezogene, chemische und mineralogische Analyse von Boden-Bindemittel-Mischungen.

Flussdiagramm zur Studienmethodik.

Als Materialien wurden restliche Basalterde, Reisschalenasche (RHA), Eierschalenkalk (ESL) und hydratisierter kommerzieller Kalk (CL) verwendet. Der verwendete restliche Basaltboden wurde im Versuchsgebiet der Bundesuniversität Fronteira Sul, Brasilien, gesammelt. Das RHA stammt aus einem thermoelektrischen Kraftwerk im brasilianischen Bundesstaat Rio Grande do Sul, das die Reishülsen 8–12 Sekunden lang bei einer Temperatur von 800–1000 °C verbrennt und dann langsam auf Raumtemperatur abkühlt. Das RHA wurde ohne vorherige Verarbeitung verwendet.

Eierschalenkalk (ESL) wurde im Labor23 hergestellt. Zuerst wurden die Eierschalen mit destilliertem Wasser gewaschen und einem Trocknungsprozess in einem Ofen bei einer Temperatur von 105 °C für 24 Stunden unterzogen, dann wurden sie in einer Messermühle gemahlen und bei einer Temperatur von 1200 °C für 6 Stunden kalziniert . Zu Vergleichszwecken wurde ein handelsüblicher Kalkhydrat (Dolomitkalk) verwendet, da dieser in Brasilien häufig zur Bodenverbesserung eingesetzt wird4.

Das RHA wurde im thermoelektrischen Kraftwerk gesammelt und gemäß der brasilianischen Norm NBR 1000724 aufbereitet. Die Parameter Feuchtigkeitsgehalt und pH-Wert wurden gemäß Brazil25 bestimmt. Die physikalische Charakterisierung des Materials erfolgte durch Prüfung des spezifischen Gewichts der Probe gemäß D854-Standard26. Die Bestimmung der spezifischen Oberfläche des RHA erfolgte durch Analyse der Brunauer-, Emmett- und Teller-BET-Isothermen unter Verwendung von Stickstoff. Darüber hinaus wurde die Größe der Partikel sowohl mittels Laser unter Verwendung der Laserbeugungsausrüstung als auch des Partikelanalysators, Modell Cilas-1064, charakterisiert.

Das RHA wurde weiter chemisch durch Röntgenfluoreszenzspektrophotometrie (RFA)-Analyse charakterisiert, wobei ein Malvern Panalytical® Röntgenfluoreszenzspektrometer, Zetium-Modell, mit STD-1-Kalibrierung (Standardless) verwendet wurde. Die Proben wurden zur Analyse gepresst und mit Mustern chemischer Elemente zwischen Fluor und Uran durchgeführt. Die Quantifizierung des Gehalts an organischer Substanz im RHA erfolgte mittels einer qualitativ-quantitativen Bestimmung des Glühverlustes des Materials. Die Brennbedingungen lagen bei einer Temperatur von 1020 °C für 2 Stunden, mit einer Detektion von 0,1 % und einer Normalisierung von 100 %.

Die mineralogische Zusammensetzung der Reisschalenasche wurde durch Röntgenbeugungsanalyse (XRD) mit der Pulvermethode analysiert. Die Analyse wurde unter Verwendung eines Kupferrohrs mit Spannungsparametern von 45–40 kV/mA, einer Winkelvariation von 2°–70° und einer Schrittweite von 0,02° alle 300 s durchgeführt. Die Puzzolanität von RHA wurde qualitativ anhand des Fratini-Chemietests, gemäß der europäischen Norm27 und der mineralogischen Zusammensetzung bewertet.

Um die Morphologie und Mikrostruktur der Partikel zu untersuchen, wurden die Proben mittels Rasterelektronenmikroskopie (SEM), Ausrüstung der Marke Tescan, Modell Vega 3, analysiert. Bei den Analysen wurden die folgenden Analysebedingungen verwendet: Rückstreuelektronen (BSE) mit 40-facher Vergrößerung, 150, 500 und 3000 Mal, Elektronenstrahl mit einer Spannung von 10 kV.

Darüber hinaus wurde die RHA gemäß den brasilianischen Standards NBR 1000428, NBR 1000529 und NBR 1000630 hinsichtlich der Auslaugung und Solubilisierung von Schadstoffen für die Umweltklassifizierung charakterisiert. Die chemische Zusammensetzung der Extrakte wurde analysiert und mit den in Anhang F für Sickerwasser festgelegten Grenzwerten verglichen Anhang G für solubilisierte Stoffe, beide in NBR 1000428 enthalten.

Der untersuchte Boden wurde hinsichtlich seiner Partikelgrößenverteilung gemäß31 sowie hinsichtlich der Prüfung des spezifischen Einheitsgewichts der Körner26 charakterisiert.

Tabelle 1 zeigt die physikalischen Eigenschaften von RHA. Die RHA besteht aus niedriger Luftfeuchtigkeit und einem alkalischen pH-Wert (9,50).

Wie bereits erwähnt, weist der RHA im Vergleich zum verwendeten Boden (2,58 g/cm3) ein niedriges spezifisches Korngewicht auf (Tabelle 1). Kumar und Gupta32 beobachteten ein ähnliches spezifisches Einheitsgewicht der Körner des RHA mit einem Wert von 1,98 g/cm3. Der Einbau von RHA in den Boden führt zu einer Abnahme seiner Dichte, wie von Qu et al.33 beobachtet. Den Ergebnissen zufolge kann Reisschalenasche jedoch die Bodenqualität hinsichtlich Stabilität und Widerstandsfähigkeit verbessern.

Die RFA-Ergebnisse (Tabelle 2) zeigen, dass RHA aus einem hohen Anteil an Siliciumdioxidoxid (87,6 %) und geringen Anteilen an Kalium- (2,87 %), Calcium- (0,88 %), Eisen- (0,61 %) und Magnesiumoxiden (0,33 %) besteht. Diese Oxide sind in puzzolanischen Materialien wichtig und können je nach Verbrennungsprozess variieren4.

Gemäß dem Testergebnis der Fratini-Methode27 handelt es sich bei RHA um einen Puzzolan mit geringer Reaktivität, der als Puzzolan der Klasse „N“ eingestuft wird. Dieses Ergebnis stimmt mit der Literatur überein, z. B. wenn RHA als puzzolanisches Material in Zementmischungen eingesetzt wird7. Die mineralogische Zusammensetzung von RHA (Abb. 2) besteht im Wesentlichen aus Cristobalit (SiO2) und Quarz (SiO2), wobei es sich um ein Material mit kristallinen und amorphen Phasen handelt.

Mineralogische Zusammensetzung von RHA.

In Bezug auf die Mikrostruktur zeigt Abb. 3 die Morphologie und Mikrostruktur des RHA anhand einer Rasterelektronenmikroskopie (REM)-Analyse. Darüber hinaus wird das Vorhandensein von maiskolbenförmigen Partikeln nachgewiesen (Abb. 3B), die mit der Organisation von Restmolekülen in der Rückgratstruktur zusammenhängen.

RHA-Morphologie bei 40-facher (a), 150-facher (b), 500-facher (c) und 3000-facher (d) Vergrößerung.

Die Ergebnisse der Auslaugung (Tabelle 3) zeigen, dass das RHA keine Toxizität aufweist, da kein chemisches Element des ausgelaugten Extrakts die in der brasilianischen Gesetzgebung festgelegten Grenzwerte überschreitet (Anhang F)28. Allerdings zeigte die RHA eine Solubilisierung von Mangan-, Fluorid- und Phenolverbindungen bei Konzentrationen, die höher waren als die in Anhang G28 (Tabelle 4) angegebenen. Daher wird das RHA als nicht gefährlich und nicht inert der Klasse II A eingestuft (z. B. kann es biologisch abbaubare, brennbare oder wasserlösliche Eigenschaften aufweisen)28. Die Konzentration an solubilisiertem Mangan wird durch die signifikante Präsenz des Elements in der chemischen Zusammensetzung des RHA (0,36 % MnO) gerechtfertigt. Reisschalen enthalten in ihrer Zusammensetzung Phenolsäuren34, was möglicherweise das im untersuchten RHA solubilisierte Phenol erklärt. Da die Reisschalen35 und die Reisschalenasche36,37 effiziente Adsorptionsmaterialien für die Wasserdefluoridierung sind, wird angenommen, dass das im RHA gelöste Fluorid aus der Adsorption des Elements während der Reisschalenverarbeitung stammt.

Die hydratisierte ESL enthält 72,90 % Kalziumoxid und Mineralien in Form von Portlandit (Ca(OH)2), Calcit (CaCO3) und Magnesiumperoxid (MgO2)21. Das CL besteht größtenteils aus 45,9 % CaO und 23,6 % MgO; bestehend aus Portlandit, Calcit und Magnesium-basierten Mineralien3. Weitere Informationen zu den hydratisierten ESL- und CL-Eigenschaften finden Sie bei Consoli et al.21 bzw. Araújo et al.3.

Die mineralogische Zusammensetzung des verbliebenen Basaltbodens besteht aus Quarz (SiO2), Hämatit (Fe2O3), Kaolinit (Al2(Si2O5)(OH)4) und Anatas (TiO2)38. Die geotechnischen Eigenschaften weisen auf einen tonigen, schluffigen Boden gemäß der Korngrößenverteilung31 mit einer Flüssigkeitsgrenze (%) von 56, einer Plastizitätsgrenze (%) von 50 und einem Plastizitätsindex (%) von 439 sowie einer MH-Klassifizierung40 mit hoher Kompressibilität und mittlerer Plastizität hin.

Das reaktive Verhalten, das sich auf die Einarbeitung von RHA in eine Mischung mit restlichem Tonboden und ESL oder CL bezieht, wurde durch Chargentests untersucht. Die Bestimmung der RHA und beider Kalkgehalte, die in den Boden eingearbeitet werden sollen, erfolgte mithilfe eines zentralen zusammengesetzten faktoriellen Versuchsplans, bei Bedarf mit der Hinzufügung flächenzentrierter axialer Punkte, um die Nichtlinearität des Verhaltens zu untersuchen. Die gemessene Variable war die Differenz zwischen dem End- und dem Anfangs-pH-Wert der kontaminierenden Lösung, und die Kontrollvariablen waren der anfängliche pH-Wert (2 und 6), der RHA-Gehalt (2 % und 40 %) und der Kalkgehalt (2 % und 10 %). Die Experimente wurden in 2 Blöcken für jeden Kalk durchgeführt. Tabelle 4 zeigt Faktoren und Ebenen des experimentellen Designs.

Der Gesamtgehalt an RHA wurde auf 40 % begrenzt, um die Auswirkungen der Karbonisierung von Freikalk auf die Ergebnisse der Festigkeit und des Reaktionsverhaltens zu untersuchen41. Der pH-Bereich wurde übernommen, da Bodenveränderungen unter der Wirkung anorganischer Säureangriffe normalerweise in pH-Bereichen von 3–642 auftreten. In Anbetracht von Ereignissen mit hohem Säuregehalt empfiehlt die Literatur die Untersuchung niedrigerer pH-Werte, beispielsweise nahe 122,38,43. Chargentests wurden gemäß der Norm D 4646-0344 durchgeführt. Das an jedem Versuchspunkt verwendete Masse-/Lösungsverhältnis betrug 1:20. Die Proben wurden auf einem Orbitalschütteltisch bei 150 U/min und einer konstanten Temperatur von etwa 25 °C über einen Zeitraum von 24 Stunden geschüttelt, um einen Säureangriff auf die Mischungen zu simulieren. Die Reaktionsvariable (Reaktivität) wurde anhand der anfänglichen pH-Wert-Änderung und nach Kontakt mit der sauren Lösung berechnet.

Basierend auf den vorläufigen Ergebnissen der Tests zur Bewertung des Reaktionsverhaltens wurden 30 % Asche (bezogen auf das Bodengewicht) verwendet, um die Nutzung des Abfalls zur Bodenstabilisierung zu maximieren.

Der ICL-Test (Anfänglicher Kalkverbrauchstest) wurde verwendet, um den Mindestkalkgehalt zu bestimmen, damit puzzolanische Reaktionen in der Asche-Boden-Mischung auftreten können. Diese Methode ermöglicht die Bewertung des Kalkzuwachsverhältnisses bis zur pH-Stabilisierung der Lösung, die aus Erde, Asche und destilliertem Wasser besteht45.

Die Partikelgrößenverteilung der Mischungen und des Bodens wurde mittels Siebung und Sedimentation durchgeführt31. Für zwei Mischungen, eine mit ESL (Mischung 1) und eine mit CL (Mischung 2) sowie eine Bodenprobe ohne Asche- oder Kalkzusatz wurden Verdichtungstests durchgeführt. Die Proben wurden nach dem brasilianischen Standard46,47 vorbereitet und verdichtet, wobei die normale Proctor-Energie angewendet wurde.

Das mechanische Verhalten der Mischungen 1 und 2 wurde mithilfe von Tests zur uneingeschränkten Druckfestigkeit (UCS) bewertet. Die Proben wurden nach der Aushärtezeit in einer hydraulischen Presse gemäß der brasilianischen Norm48 getestet. Die untersuchten Aushärtezeiten betrugen 7, 14 und 28 Tage und der Prozess fand in einer feuchten Kammer mit einer konstanten Temperatur von 23 ± 2 °C statt. Tabelle 5 zeigt die Zusammensetzung der Boden-RHA-Kalk-Mischungen.

Die Mischung mit der besten physikalisch-mechanischen und reaktiven Leistung wurde einer chemischen und mineralogischen Charakterisierung unterzogen, nachdem sie 28 Tage lang einem Bruch unterzogen wurde und ausgehärtet war. Die Konzentrationen der chemischen Elemente und die mineralogische Zusammensetzung der Gemische wurden mit RFA- bzw. XRD-Techniken bestimmt. Die Umweltleistung der leistungsstärksten Mischung wurde auch durch Analyse der sauren Verunreinigung (schwefelsaure Lösung, pH 4) nach Kontakt mit der Mischung in einem Chargentest gemäß einer Anpassung der Norm D4646-0344 bewertet. Nach 24-stündigem Test wurde die Probe gefiltert und die chemische Zusammensetzung des Extrakts mittels induktiv gekoppelter Plasma-Atomemissionsspektrometrie (ICP-AES) analysiert und später mit49 verglichen, das Informationen über Grenzwerte und Standards für die Bodenqualität und Anhang G liefert von NBR 1000428.

Abbildung 4 zeigt die Verteilung und Partikelgröße der Mischungen 1 und 2, des Bodens und der RHA. Die Mischungen der beiden Materialien mit Kalk ermöglichten die Modifikation zu einem Material mit gut verteilten Partikeln aus Schluff, Ton und Sand, mit ähnlichem Verhalten für die untersuchten CL und ESL. Bezüglich der Partikelgrößenverteilung des RHA weist das Material einen durchschnittlichen Durchmesser von 45 µm bei einer gleichmäßigen Partikelgrößenverteilung auf.

Partikelgrößenverteilung von Mischungen im Vergleich zu Boden und RHA.

Die Abbildungen 5 und 6 zeigen die Beziehungen von Faktoren und Antwortvariablen kombiniert für die Mischungen 1 und 2 unter Verwendung von Konturoberflächen, die nach statistischer Analyse und Modellierung des Verhaltens der Antwortvariablen erhalten wurden. Nach einer statistischen Varianzanalyse mit einer Signifikanz von 95 % waren die Variablen, die UCS am signifikantesten beeinflussten, der pH-Wert und % CL und % ESL, gefolgt von % RHA, wobei für den pH-Wert in Mischung 2 nur ein nichtlineares Verhalten beobachtet wurde.

Konturoberfläche des Versuchsaufbaus von Mischung 1.

Konturoberfläche des Versuchsdesigns von Mischung 2.

Bei beiden Mischungen führen niedrigere Aschegehalte zu den besten Reaktivitäten, außerdem zu höheren Kalkgehalten und dem sauersten pH-Bereich. Die Zugabe von Kalk zum Boden ist für die Erhöhung der Alkalität der Mischungen und deren Stabilisierung durch die Kombination und den Austausch von Calciumionen verantwortlich50, was den direkt proportionalen Zusammenhang zwischen der Erhöhung des Kalkzugabegehalts und der pH-Wert-Erhöhung erklärt.

Die Kombination von CL-Gehalten von 4 bis 8 % mit höheren Aschegehalten ergibt eine Reaktivität von 150–200 %. Diese Ergebnisse entsprechen bei Anwendung auf Sickerwässer mit einem pH-Bereich von 3,5–4,5 einer pH-Erhöhung von jeweils 5–9. Gemäß CONAMA 43051 können Abwässer mit einem pH-Wert im Bereich von 5–9 gefahrlos in Gewässer eingeleitet werden. Somit führt der Kontakt des sauren Schadstoffs mit der Bodenmischung zu einer Verringerung der Umweltbelastung aufgrund der Versickerung von Sickerwasser mit hohem Säuregehalt in Grundwasser und Oberflächengewässer.

Mischung 1 mit ESL zeigte eine bessere Fähigkeit, den Säuregehalt des Schadstoffs zu neutralisieren, was zu einer höheren Reaktivität führte. Diese Ergebnisse zeigen eine deutliche Reduzierung des Kalkeinsatzes, da nur 6 % ESL höheren Reaktivitäten entsprechen als Mischungen mit 8 % CL. Dies kann durch die Tatsache erklärt werden, dass Eierschalenkalk höhere Konzentrationen an Kalzium aufweist und mehr als 72,90 % des für die Reaktion verfügbaren Kalziumoxids erreicht, während CL 43,56 % CaO aufweist.

Das physikalisch-mechanische Verhalten der Mischungen wurde mit 6 % Kalk (ESL oder CL) (erhalten nach der ICL-Methode)45 und 30 % RHA auf der Grundlage der zuvor erhaltenen Reaktivitätsergebnisse bewertet. Abbildung 7 zeigt die Bodenverdichtungskurven und die untersuchten Mischungen. Durch die Einarbeitung von RHA wird die Bodenfeuchtigkeit deutlich erhöht, bisher mit einem maximalen spezifischen Trockengewicht von 14,5 kN/m3 und einem optimalen Feuchtigkeitsgehalt von 30 %. Die Mischungen mit Zusatz von CL und ESL verhielten sich ähnlich, jedoch hatten die Mischungen mit ESL im Vergleich zu den Mischungen mit Zusatz von CL geringere Dichten und eine höhere Luftfeuchtigkeit.

Verdichtungskurven für Mischung 1 (ESL), Mischung 2 (CL) und Boden.

Die Zugabe von RHA zum Boden beeinflusst die Parameter Feuchtigkeitsgehalt und Trockengewicht (γd) erheblich und ist für feinkörnige Böden von Vorteil, da es zu einer Verbesserung des Bodenverhaltens ohne Verdichtung führt, das spezifische Trockengewicht verringert und das Trockengewicht erhöht optimaler Feuchtigkeitsgehalt. Die dem UCS-Test unterzogenen Proben wurden unter den angegebenen Bedingungen mit maximalem spezifischen Trockengewicht und optimalem Feuchtigkeitsgehalt gegossen, nämlich 12,5 kN/m3 und 36,1 % für die Mischung mit handelsüblichem Kalk (CL) und 12,1 kN/m3 und 39,1 % für die Mischung mit Eierschalenkalk (ESL).

Abbildung 8 zeigt die uneingeschränkten Drucktests beider Mischungen für Aushärtezeiten von 7, 14 und 28 Tagen. Mischung 1 zeigt aufgrund des hohen Calciumoxidgehalts (72,9 %) aus ESL, der für puzzolanische Reaktionen zur Verfügung steht, eine höhere Festigkeit als Mischung 2. Die Mischungen ergaben nach 28-tägiger Aushärtung keine hohe Festigkeit und stabilisierten sich nach 14 Tagen (Abb. 8). Die erhaltenen Ergebnisse erlauben jedoch die Anwendung von Mischungen, wobei die Mindestfestigkeit 200 kPa beträgt (z. B. undurchlässige Barrieren von Deponien)52, was die Anwendung von Mischungen mit ESL mit 14-tägiger Aushärtung (226 kPa) ermöglicht.

Uneingeschränkte Druckfestigkeit nach 7, 14 und 28 Tagen Aushärten der Mischungen.

Die UCS-Ergebnisse werden durch das Vorherrschen von kristallinem Siliciumdioxid im Vergleich zur Menge an amorphem Siliciumdioxid im RHA erklärt. Darüber hinaus weist RHA eine beträchtliche Konzentration an Siliciumoxid und wenig Aluminium auf, was die Bildung von Alumosilikaten verringert und die Festigkeit der Mischung verringert53. Durch Mahlen vorbehandelte RHA-Mischungen können bessere Ergebnisse liefern, die kleineren Partikel füllen die Hohlräume und tragen zur Bildung einer dichteren und festeren Probe bei. Dennoch wurde RHA unter natürlichen Bedingungen verwendet, sodass die Anwendung ohne Vorbehandlungskosten möglich war.

Tabelle 6 zeigt die Umweltleistungsergebnisse von Mischung 1. Es ist zu erkennen, dass im sauren Schadstoffextrakt nur zwei chemische Elemente nachgewiesen wurden: Aluminium (Al) und Natrium (Na). Dabei ist zu berücksichtigen, dass der Ursprung dieser Elemente das rohe RHA ist, da es sich dabei um die Elemente handelt, die in höheren Konzentrationen im gelösten Extrakt des RHA vorhanden sind. Die Grenzwerte der nationalen und internationalen Wasserqualitätsstandards CONAMA 46049, der niederländischen Liste54, EPA55 und NBR 10004-Annex G28 wurden für beide Metalle in der Mischung 1 nicht überschritten.

Die Zugabe von Eierschalenkalk zum Boden führt zu einer Verringerung der Toxizität und trägt zur Inertisierung von RHA in der Mischung bei. Dies wurde auch von Soares, Quina und Quinta-Ferreira56 beobachtet, die den Einbau von ESL in den Boden untersuchten und die Immobilisierung von Schwermetallen wie Blei (Pb) und Zink (Zn) beobachteten, wobei saure Bedingungen die Zn-Retention begünstigten wurde in der vorliegenden Studie auch beim Säureangriff unter pH 4 beobachtet.

Die RFA-Ergebnisse (Tabelle 7) zeigen, dass Mischung 1 hauptsächlich aus Siliciumdioxid (40,3 %), Eisen (21,9 %), Aluminium (18,0 %) und Kalziumoxiden besteht, die aus den in der Mischung verwendeten Rohstoffen stammen, d. h. toniger Boden, RHA bzw. ESL.

Das XRD (Abb. 9) zeigt das Vorhandensein von Kaolinit (Al2(Si2O5)(OH)4), Quarz (SiO2), Cristobalit (SiO2), Tobermorit (Ca5Si6O16(OH)2·4H2O) und Hämatit (Fe2O3). Kaolinit, Hämatit, Quarz und Cristobalit stammen aus dem Boden bzw. der RHA. Das Mineral Tobermorit, das der Struktur von hydratisiertem Calciumsilikatgel (C–S–H) ähnelt, wurde in schlecht kristallinen Phasen beobachtet. Außerdem wurde Portlandit (der Hauptbestandteil von ESL) im Diffraktogramm nicht identifiziert, was darauf hindeutet, dass dieses Mineral bei den puzzolanischen Reaktionen verbraucht wurde.

Mineralogische Zusammensetzung der Mischung 1 nach 28 Tagen Aushärtezeit.

Basierend auf den Ergebnissen dieser Studie wurden folgende Schlussfolgerungen gezogen:

Die Einarbeitung des RHA-ESL-Bindemittels in einen tonigen Restboden ermöglichte eine zufriedenstellende Mischung zur Verbesserung des mechanischen und reaktiven Verhaltens und förderte die teilweise Einkapselung der in der Reisschalenasche vorhandenen Metalle;

30 % RHA im Boden mit 6 % ESL stellten die Mischung mit dem besten Reaktionsverhalten für die Neutralisierung saurer Schadstoffe im Boden dar, da sie den pH-Wert erhöhte und die Löslichkeit toxischer Elemente verhinderte;

Die Hinzufügung von ESL erbrachte unter Berücksichtigung der geltenden Vorschriften eine zufriedenstellende Umweltleistung.

ESL erwies sich im Hinblick auf mechanische Festigkeit und Reaktivität als effizienteres Bindemittel als CL;

RFA-Ergebnisse zeigen, dass die Boden-RHA-ESL-Mischung hauptsächlich aus Siliciumdioxid- (40,3 %), Eisen- (21,9 %) und Aluminiumoxiden (18,0 %) besteht;

XRD der Boden-RHA-ESL-Mischung weist auf das Vorhandensein von Kaolinit, Quarz, Cristobalit, Tobermorit und Hämatit hin. AC-S-H-Gel wird anhand des XRD-Musters in schwach kristallinen Phasen beobachtet;

Aufgrund des maximalen UCS, das nach 14 und 28 Aushärtungstagen erreicht wird, könnte eine technische Anwendung der Boden-RHA-ESL-Mischung in undurchlässigen Barrieren von Deponien vorhergesehen werden.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren möchten MCT-CNPq (Edital Produtividade em Pesquisa) und PRO-ICT UFFS (Projekt 2020-0454) für die Unterstützung der Forschungsgruppe danken.

Umwelt- und Sanitärtechnik, Bundesuniversität Fronteira Sul – Campus Erechim, Erechim, RS, 99700-970, Brasilien

Joice Batista Reis, William Mateus Kubiaki Levandoski und Jonas Duarte Mota

Graduiertenprogramm für Umweltwissenschaften und -technologie, Universidade Federal da Fronteira Sul – Campus Erechim, Erechim, RS, 99700-970, Brasilien

Giovana Pelisser & Eduardo Pavan Korf

Graduiertenprogramm für Bauingenieurwesen, Bundesuniversität Rio Grande do Sul, Porto Alegre, RS, 90035-190, Brasilien

Suellen Tonatto Ferrazzo

Hochschule für Ingenieurwesen und Architektur, Universität Passo Fundo, Passo Fundo, RS, 99052-900, Brasilien

Adriana Augustin Silveira

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Alle Autoren haben zur Konzeption und Gestaltung der Studie beigetragen. Die Materialvorbereitung, Datenerfassung und Analyse wurden von JBR, WMKL und JDM durchgeführt. Der erste Entwurf des Manuskripts wurde von JBR, GP, STF verfasst und alle Autoren kommentierten frühere Versionen des Manuskripts. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt. Darüber hinaus waren AAS und EPK auch für die Aufsicht verantwortlich.

Korrespondenz mit Eduardo Pavan Korf.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Reis, JB, Pelisser, G., Levandoski, WMK et al. Experimentelle Untersuchung von Bindemitteln auf Basis von Reisschalenasche und Eierschalenkalk zur Bodenstabilisierung unter Säureangriff. Sci Rep 12, 7542 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-11529-6

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Eingegangen: 08. März 2022

Angenommen: 22. April 2022

Veröffentlicht: 09. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-11529-6

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Umweltwissenschaften und Umweltverschmutzungsforschung (2023)

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